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α-Spektrometrie


Grundlagen

Eine Vielzahl der in der Natur vorkommenden Radionuklide wird durch α–strahlende Kerne bestimmt. Der Energiebereich der interessanten und natürlichen, umweltrelevanten α–strahlenden Nuklide liegt im Energiebereich von 3,9 MeV bis 8,8 MeV. Das hochgeladene und massereiche α–Teilchen (doppelte positive Ladung sowie vier Nukleonen) besitzt ein sehr hohes Ionisationspotential und zeichnet sich durch eine sehr hohe Wechselwirkungswahrscheinlichkeit gegenüber anderer ionisierender Strahlung aus. Aufgrund dieser Wechselwirkungseigenschaften ist die Reichweite eines α–Teilchens in der Luft sehr gering.
Bedingt durch die geringe Reichweite von wenigen cm in Luft bzw. nur einigen zehn μm in Wasser, organischem Gewebe oder in Feststoffen stellt die Messung ein Problem dar. In den häufigsten Fällen müssen die Proben aufgearbeitet werden, da ein Teil der α–Strahlung bereits im Probenmaterial absorbiert wird und für die Messung verloren geht. Die α–strahlenden Nuklide müssen daher im Normalfall von der Matrix der Probe auf radiochemischem Weg separiert werden, um ein geeignetes, d.h. weniger als ein 1 μm dickes (masseloses) Messpräparat zu gewinnen.
Diese Eigenschaft nutzt man bei der Gitterionisationskammer beispielsweise aus. Bei dieser Messmethode werden in einem Zählgas entlang der Bahn des α–Teilchens freie Elektronen und Ionen erzeugt. Diese Ladungsträger werden in einem elektrischen Feld getrennt und auf Elektroden gesammelt, wobei die Menge der gesammelten Ladung und die Höhe des mittels ladungsempfindlichen Vorverstärkers erzeugten Impulses ein Maß für die Energie des α–Teilchens ist. Charakteristisch für die Gitterionisationskammer ist, dass zwischen dem Messpräparat und der Anode ein Gitter angebracht ist, wodurch der Anteil der im Vergleich zu den Elektronen langsameren Ionen am Impuls unterdrückt wird und die Impulshöhe damit unabhängig vom Entstehungsort der Ladungsträger ist.
Die Messkammer wird nach Einschleusen des Messpräparates, das einen Durchmesser von bis zu 20 cm haben kann, evakuiert und mit einem Zählgas gefüllt. Als Zählgas dient eine Mischung hochreiner Gase aus z.B. 90% Methan und 10 % Argon.
Bei Verwendung von masselosen Präparaten können mit der Gitterionisationskammer Linien mit einer Halbwertsbreite von etwa 25 keV erreicht werden.
Andererseits können α–strahlende Teilchen andere Teilchen oder Moleküle anregen, die diese Anregungsenergie in Form von niederenergetischerer Energie bis hin zu sichtbarem Licht wieder emittieren, das anschließend mit Hilfe eines Photomultipliers gemessen werden kann. Diese Form der Detektion findet in der LSC-Technik (Liquid Szintillation Counting) Anwendung.


Oberflächensperrschichtzähler

alpha-Spektrometrie
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alpha-Spektrometrie

typischer PIPS-Detektor zur Messung von alpha-Strahlung; goldbedampfte Aussenseite mit Si-Scheibe; Durchmesser: 28 mm

Sammlung: Hg
Copyright: Hg
Beitrag: Hg 2012-07-29
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Für die Überwachung der Umwelt charakteristisch sind üblicherweise geringe zu messende Aktivitäten im Bereich von wenigen mBq bis zu einigen Bq. Der Nachweis solch geringer Aktivitäten kann nur mit Hilfe von Messsystemen mit einer hohen Nachweiswahrscheinlichkeit und sehr niedrigen Untergrundzählraten erfolgen. Die hierdurch erzielbaren Nachweis- (NWG) und Erkennungsgrenzen (EKG) betragen bei Messzeiten von einigen Stunden bis zu mehreren Tagen bis wenigen zehntel mBq pro untersuchten Probe.
Der Oberflächensperrschichtzähler hat sich aufgrund seiner hohen Energieauflösung (Halbwertsbreiten von bis zu 4 keV) in diesem Zusammenhang zu einer sehr wichtigen Messmethode etabliert. Allerdings ist die Herstellung geeigneter Messpräparate mit einem hohen Arbeitsaufwand verbunden. Ein Oberflächensperrschichtzähler besteht aus einer ca. 1 - 2 mm dicken Scheibe aus n-Silizium, deren Oberfläche auf der Eintrittsseite der α–Strahlung p-dotiert ist. Die Oberfläche ist mit einer 40 μg/cm² (ca. 200 nm) dicken Goldschicht zur Kontaktierung bedampft, die die α–Teilchen nur unwesentlich abschwächt (Surface Barrier Detector). Anstelle der Goldkontaktierung kann die Oberfläche auch mit Bor implantiert sein (Ion implanted surface barrier detector). Der Vorteil dieser implantierten Detektoren besteht in einer gegenüber mechanischen Einflüssen verhältnismäßig unempfindlichen leitenden p-Oberfläche, die leicht gereinigt werden kann.
Durch Anlegen einer Spannung an die beiden Kontaktierungen wird eine ladungsärmere Sperrschicht aufgebaut, deren Dicke von der angelegten Spannung abhängt. Dringt ein α–Teilchen in diese Sperrschicht ein, werden Elektron-Lochpaare erzeugt, das im elektrischen Feld getrennt und an den Kontaktierungen gesammelt wird. Ein ladungsempfindlicher Vorverstärker erzeugt daraus einen Spannungsimpuls, dessen Höhe von der Ladung bzw. derEnergie der α–Teilchen abhängt.

Üblicherweise werden für die α–Spektrometrie Oberflächensperrschichtzähler mit einer aktiven Fläche von etwa 200 – 450 mm² und einer Sperrschichtdicke von etwa 100 μm verwendet (PIPS = Passivated Implanted Planar Silicon). Die Sperrschicht ist damit dicker als die Reichweite von α–Teilchen in Silizium.
Der Detektor befindet sich zusammen mit dem Messpräparat in einer evakuierten Kammer, so dass die α–Teilchen ohne wesentlichen Energieverlust zu dem Detektor gelangen können.
Großen Einfluss auf die Auflösung eines Spektrums haben Druck und Temperatur innerhalb der Messkammer. Temperaturen über 25 °C und ein Druck von über 100 Pa führen zu einer Verbreiterung der Linien. Unter optimalen Bedingungen lässt sich eine Halbwertsbreite der Linien von 14 keV für 5 MeV-α–Strahlung erreichen.
Aufgrund von radioaktiven Rückstoßkernen ist die Lebensdauer von Oberflächensperrschichtzählern auf einige Jahre begrenzt. Insbesondere bei geringem Abstand zwischen Messpräparat und Detektor findet eine Kontamination des Detektors statt, so dass die Untergrundzählrate ansteigt.



alpha-Spektrum
alpha-Spektrum

alpha-Spektrum von natürlichem Uran mit Zusatz von U-232 als interner Tracer

Hg

α-Spektrum von natürlichem Uran
unkalibrierte Energie-Skala
Kanal 660 - 680 U-238 (4,19 MeV)
Kanal 710 - 730 U-235 (4,40 MeV)
Kanal 760 - 780 U-234 (4,77 MeV)
Kanal 805 - 870 U-232 als interner Tracer (5,32 MeV)

Die Aktivitäten der beiden Uranisotope U-238 (Mutternuklid) und U-234 (Tochternuklid) sind gleich (säkulares Gleichgewicht).
Durch Zusatz einer bekannten Aktivität von U-232, das nicht in der Natur vorkommt, kann durch Integralbildung der Flächen unterhalb der U-238-, U-234- und U-235-Peaks die jeweilige Aktivität berechnet werden.

Alle anderen natürlichen α-Strahler aus der Zerfallsreihe (u.a. Thorium- und Poloniumnuklide wurden im Vorfeld durch radiochemische Trennmethoden vom Uran abgetrennt.



Quellen

  • Umweltradioaktivität und Strahlenbelastung Jahresbericht 2001 des Bundesamt für Strahlenschutz Stabstelle SG, Hrsg.: Bundesministerium für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit, Bonn, 12.2002
  • Messanleitung für die Überwachung der Radioaktivität in der Umwelt und zur Erfassung radioaktiver Emissionen aus kerntechnischen Anlagen, Urban & Fischer (200) München - Jena
  • Spektrum: Disputationsvortrag Dr. Andreas Brand; Marburg 2011
  • Verfasser: Hg

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